ولد في 22 ديسمبر عام 1910 بحي المغربلين بالقاهرة، انتقل برفقة عائلته إلى حي الحلمية حيث أكمل تعليمه الأساسي هناك ثم التحق بالمدرسة الخديوية لاستكمال تعليمه الثانوي، ومن هناك بدأت حياة المليجي الفنية حيث التحق بفرقة التمثيل بالمدرسة وتدرب على يد كبار الفنانين وقتها أمثال جورج أبيض وفتوح نشاطي، وقد تميز المليجي بأدوار الشر حيث قدمها بشكل بارع ومميز، وفي بداية الثلاثنيات انضم محمود المليجي إلى فرقة الفنانة فاطمة رشدي وقد رشحته لبطولة فيلم سينمائي (الزواج على الطريقة الحديثة) إلا أن فشل الفيلم جعله يترك التمثيل فترة ثم التحق بفرقة رمسيس وعمل فيها بوظيفة ملقن، وفي عام 1936 وقف أمام السيدة أم كلثوم في فيلم (وداد) ثم اختاره المخرج إبراهيم لاما لأداء دور ورد بفيلم (قيس وليلى) عام 1939. قدم المليجي مع الفنان فريد شوقي ثنائيًا فنيًا ناجحًا، استمر لعقود فنية. ولكن نقطة تحوله كانت من خلال مشاركته مع المخرج (يوسف شاهين) عندما قدم دور (محمد أبو سويلم) بفيلم (الأرض) عام 1970، واستطاع الفنان محمود أن يترك بصمة قوية في المسرح عندما التحق بفرقة (فاطمة رشدي)، ثم التحاقه بفرقة (إسماعيل يس)، ثم فرقة المسرح الجديد، ولم يتوقف محمود المليجي عند مجال التمثيل ولكنه طرق مجال الإنتاج السينمائي أيضًا. وكان عضوا في الرابطة القومية للتمثيل، ثم عضوا بالفرقة القومية للتمثيل وقد تزوج من رفيقة عمره الفنانة علوية جميل عام 1939.